Álfrún urodziła się w Reykjaviku. Profesjonalną karierę sceniczną rozpoczęła w wieku 7 lat, debiutując z powodzeniem w filmie Kristín Jóhannesdóttir, "As In Heaven". Jako dziecko i nastolatka pojawiała się w szeregu produkcji filmowych i telewizyjnych, m. in. w "Cold Fever" Fridrika Thóra Fridrikssona czy "Resourceful Girl" Sigurbjörna Ađalsteinssona (oba z 1995 r.). W 2001 roku zagrała w islandzkim filmie Ingi Lísy Middleton, "Dramarama". W 2003 roku skończyła Webber Douglas Academy of Dramatic Art w Londynie, w następnym zagrała w filmie "DÍS" Silji Hauksdóttir, na podtsawie popularnej na Islandii książki dla młodzieży pod tym samym tytułem.
Álfrún Örnólfsdóttir ma na koncie kilka ról teatralnych. Jest także wykwalifikowaną tancerką klasyczną, rozrywkową i jazzową.