Od najmłodszych lat uczęszczała na lekcje tańca. Jako aktorka zadebiutowała w teatrze, a w 1917 roku wystąpiła w kilku filmach dla wytwórni Essanay Studios. Pierwsze obrazy, w których się pojawiła to m.in. "The Very Idea", "The Plunger", "The Silver Lining", "Love's Penalty", "Sentymentalny Tommy" czy "The Man Who Found Himself". Nie zdobyła ona jednak uznania i powróciła na deski teatru. W końcu w połowie lat 20. wystąpiła w kilku produkcjach dla wytwórni Universal i stała się sławna. W 1929 roku zagrała w swym najsłynniejszym filmie "The Isle of Lost Ships". Wkrótce jednak Universal zerwał z nią kontrakt, a inne wytwórnie nie były nią zainteresowane. Wówczas Valli wystąpiła w swym ostatnim obrazie "Nocne życie w Reno" i wycofała się z aktorstwa. Zajęła się swoimi hobby, którymi były taniec, pływanie i piesze wycieczki. W 1931 roku wyszła za mąż za aktora Charlesa Farrella. Związek ten trwał aż do śmierci Virginii w 1968. Aktorka zmarła na wylew krwi do mózgu w wieku 70 lat w swym domu w Palm Springs. Spoczywa na cmentarzu Welwood Murray w Palm Springs w Kalifornii (USA).