Występował już jako dziecko (w tzw. letnich przedstawieniach). Po ukończeniu szkoły średniej wstąpił do sił powietrznych; spędził w nich 4 lata. Po powrocie do Nowego Jorku wstąpił do szkoły aktorskiej Lee Strasberga. Doświadczenie zdobyte w studiu Strasberga zaowocowało zdobyciem kilku drugoplanowych ról, a potem doprowadziło do angażu w operach mydlanych. Jedna z ról tak skutecznie przykuła uwagę łowcy talentów, że w 1956 roku Universal zaproponował młodemu aktorowi kontrakt.
Dzięki współpracy ze studiem Universal aktor miał okazję zaprezentować się szerszej publiczności w kilku rolach, z których najwazniejszą okazała się rola chłopca ze stacji benzynowej w filmie "Written on the Wind" (1956). Punktem zwrotnym w karierze Williamsa okazała się tytułowa rola w filmie "Incredible Shrinking Man, The" (1957)("Człowiek, który się nieprawdopodobnie zmniejszał"). Rezyser Jach Arnold tak wspomina pracę z aktorem: "Grant zasłużył swą rolą na Oskara, zaserwował wszystkim godne przedstawienie. Nikt tak nie wczuwał się w klimat na planie, nikt tak nie rozumiał kolegów aktorów". Widać to szczególnie we wszystkich scenach z zastosowaniem efektów specjalnych, na wysokim, jak na tamte czasy, poziomie.
W 1959 roku aktor przeniósł sie do Warner Brothers, gdzie zaproponiwano mu rolę w serialu telewizyjnym "Hawaiian Eye" (1959). Wkrótce potem kariera aktora niespodziewanie załamała się.
Ostatni raz można go było zobaczyć w epizodycznej rólce w "Family Feud" 1973).
Grant Williams grał profesjonalnie na pianinie. Był śpiewakiem, przez 5 sezonów śpiewał z New York Opera, można go było także usłyszeć w nagraniach Robert Shaw Choral.
Zmarł w 1985 roku, pochowany został na Los Angeles Cementery.