Córka pary aktorów Nathalie Baye i Johnny'ego Hallydaya.
Wychowana w ,,aktorskiej atmosferze", jako nastolatka uczestniczy w różnych kursach i warsztatach aktorskich. Na dużym ekranie debiutuje rolą młodej kobiety cierpiącej na chorobę nowotworową. Ta kreacja przynosi jej kilka nagród i wyróżnień, w tym nagrodę imienia Romy Schneider oraz nominację do Cesara w kategorii najlepiej zapowiadającej się aktorki. Te wydarzenia powodują wzrost zainteresowania osobą Laury Smet i przynoszą coraz to nowe propozycje, jak ta u Claude'a Chabrola w filmie ,,Demoiselle d'honneur'' czy w obrazie ,,La Femme de Gilles'' w reżyserii Frédéric'a Fonteyne. Dobre warunki, pierwsze sukcesy na koncie, przyszłość stoi przed aktorką otworem.