Marie-Helene Demongeot urodziła się 29 września 1935 r. w Clinique du Tsarévitch w Nicei we Francji, w rodzinie aktorów. Jej rodzice spotkali się w Szanghaju w Chinach i przeprowadzili się do Nicei, gdzie dorastała. Jej matka, Klaudia Trubnikova, była rosyjsko-ukraińską emigrantką z Charkowa, która uciekła przed koszmarem rosyjskiej wojny domowej. Jej ojciec, Alfred Demongeot, był pochodzenia francusko-włoskiego. Rodzina była dwujęzyczna, a młoda Marie-Helene mówiła po rosyjsku i francusku, ale ostatecznie przeszła na francuski. Kiedy ma 5 lat jej rodzina przenosi się z Nicei do Paryża. Przeszła operację wzroku, była zezowata. Studiowała grę na fortepianie pod okiem Marguerite Long i Yvesa Nata. Następnie studiowała sztukę dramatyczną u Marii Ventury w Le Cours Simon w Paryżu. W wieku 15 lat stała się modelką w pracowni Pierre Cardina. W wieku 17 lat Mylène zadebiutowała w drugoplanowej roli Nicole w filmie „Les enfants de l'amour". W 1958 roku poślubia francuskiego fotografa mody Henri Coste'a. W marcu tego roku paryska krytyka filmowa przyznała jej nagrodę „Lemon" za brak współpracy z prasą. Stała się blond symbolem seksu w francuskim kinie lat 50., 60. i 70. XX wieku. W 1966 roku bierze rozwód. 22 września 1968 roku poślubia urodzonego w Belgii reżysera Marca Simenona, syna pisarza Georgesa Simenona. Napisała także kilka książek, z których najbardziej znanymi są „Tilleirs Secrets" i „Animalement vôtre". Na przełomie wieków jej kariera aktorska przerwała się, starzała się z wdziękiem na południu Francji. W tym czasie była także producentem i współwłaścicielką Kangarou Films, firmy produkcyjnej, którą założyła wraz ze swoim, zmarłym w 1999 roku, mężem Simenonem. W 2000 roku odbyła podróż do miejsca urodzenia swojej matki w Charkowie na Ukrainie. Tam posadziła pamiątkowe drzewo i przedstawiła swoją autobiograficzną książkę „Les Lilas de Kharkov" (Bzy z Charkowa). W 2006 roku otrzymała Order Sztuki i Literatury (Ordre des Arts et des Lettres), cywilne odznaczenie francuskie za osiągnięcia w aktorstwie. Mieszka w swoim francuskim rodzinnym mieście Nicei.