Po ukończeniu Royal Academy of Dramatic Arts Hurndall rozpoczął karierę teatralną w Stratford-upon-Avon. W latach 1949 - 1952 grywał w spektaklach radiowych BBC. W 1958 został gospodarzem produkowanego przez Radio Luxembourg programu "This I Believe". W czasie swej długiej kariery wystąpił w wielu filmach, serialach i sztukach teatralnych. Widzowie przed telewizorami mogli go podziwiać w produkcjach takich jak "Spindoe", "The Power Game" czy "Steptoe and Son". W 1983 zagrał tytułową rolę w specjalnym odcinku "Doktora Who" upamiętniającym dwudzieste urodziny serii. Niestety, Hurndall zmarł na atak serca niecałe pięć miesięcy po premierze jubileuszowego epizodu.