To po zobaczeniu okładki płyty Serge'a "Le poinçonneur des lilas", asystent reżysera Michela Boisrond, Jacques Poitrenaud zasugerował zaangażowanie Gainsbourga do filmu ''Voulez-vous danser avec moi ?'', gdzie to po raz pierwszy pojawił się na dużym ekranie.
Z Jane Birkin, którą poznał na planie filmu "Slogan", a która stała się także jego partnerką i matką jego córki Charlotte, zagra w obrazach takich jak ,,Droga do Katmandu", czy ''Sérieux comme le plaisir''. W latach 60 pojawia się w kilku filmach, do których komponuje także muzykę, np. ,,Le Pacha", czy ,,Je vous aime".

W 1975 roku przystępuje do realizacji ''Je t'aime, moi non plus". Film, mocno krytykowany, jednak otrzymuje tytuł dzieła kultowego. Jego drugi film "Equater" był pokazywany na festiwalu w Cannes w 1983 roku, jednak bez wielkich sukcesów. To samo ma miejsce z kolejnym filmem ''Charlotte for ever" w 1986 roku. W jego czwartym, a zarazem ostatnim obrazem jest ''Stan the Flasher", z Claude'm Berri i młodziutką Elodie Bouchez.

Serge Gainsbourg w jednym z wywiadów zadeklarował, iż kino jest spełnieniem wszystkich dyscypiln, którymi się zajmował. Szczególnie jednak zabiegali o jego zdolności reżyserzy, gdy chodziło o komponowanie muzyki. Napisał m. in. dobrze znany utwór do obrazu ''Bronzés'', pt. "Sea, sex & sun". Dodajmy jeszcze, że to Gainsbourg sprawił, iż usłyszeliśmy głosy takich aktorek jak
Brigitte Bardot, Isabelle Adjani, Catherine Deneuve, Jane Birkin oraz Valérie Lagrange i Mireille Darc. On sprawił, iż zaśpiewały.