Włoski aktor teatralny, filmowy i telewizyjny. W wieku 24 lat ukończył szkołę aktorską w Rzymie, by przez pierwsze trzy lata występować w teatrze i telewizji.
Volonté zadebiutował w filmie "Sotto dieci bandiere" jednak filmami, które uczyniły go rozchwytywanym aktorem były westerny w reżyserii Sergio Leone: "Za garść dolarów" i "Za kilka dolarów więcej". Późniejsze filmy to dalszy rozkwit kariery. Film "Armia Brancaleone" był nagradzany w kraju oraz otrzymał nominację do Złotej Palmy w Cannes. Rok później dzięki roli w "Każdemu swoje" otrzymał nagrodę Nastro d'argento dla najlepszego aktora - najwyższe włoskie wyróżnienie (które zdobył później jeszcze dwa razy).
Przez trzy lata pod rząd triumfował w Cannes jako bohater filmu "Śledztwo w sprawie obywatela poza wszelkim podejrzeniem", potem jako Sacco w filmie "Sacco i Vanzetti", wreszcie jako bohater dwóch filmów odznaczonych w 1972 Wielką Nagrodą Jury: "Sprawa Mattei" i "Klasa robotnicza idzie do raju".
Volonté należał do aktorów nie czyniących różnicy między swym życiem prywatnym i zawodowym. Występując w politycznych, często anarchizujących filmach - grał, poświęcając dla celów politycznych olbrzymie honoraria. Większą wagę przywiązywał do postępowej tendencji filmu, niż jego artystycznej wartości czy szansy międzynarodowego rozgłosu.