Ukończył Mount Temple Comprehensive School w Dublinie (Irlandia).
Gry na perksusji uczył się u Joe Bonnie`go - najlepszego irlandzkiego perkusisty, który umarł w 1974r.
Larry Mullen i Adam Clayton nagrali utwór "Theme from Mission: Impossible" do ścieżki dźwiękowej z filmu "Mission: Impossible", będący dziś legendarnym motywem przewodnim.
Jest członkiem zespołu
U2 (od 1976 r.; bębny, perkusja).
Ma starszą siostrę Cecilię. Druga z jego sióstr - Mary zmarła, kiedy była dzieckiem.
W 2001 roku wystąpił wraz z aktorką
Samanthą Morton w teledysku do piosenki
U2 pt. "Electrical Storm".
Wraz ze wzrostem popularności zespołu, Larry przyjął dodatkowo do swojego nazwiska Junior, ponieważ nie chciał, aby mylono go ze swoim ojcem.