Ma starszą siostrę Cecilię. Druga z jego sióstr - Mary zmarła, kiedy była dzieckiem.

W 2001 roku  wystąpił wraz z aktorką Samanthą Morton w teledysku do piosenki U2 pt. "Electrical Storm".

Gry na perksusji uczył się u Joe Bonnie`go - najlepszego irlandzkiego perkusisty, który umarł w 1974r.

Larry Mullen i Adam Clayton nagrali utwór "Theme from Mission: Impossible" do ścieżki dźwiękowej z filmu "Mission: Impossible", będący dziś legendarnym motywem przewodnim.

Wraz ze wzrostem popularności zespołu, Larry przyjął dodatkowo do swojego nazwiska Junior, ponieważ nie chciał, aby mylono go ze swoim ojcem.

Jest członkiem zespołu U2 (od 1976 r.; bębny, perkusja).

W 1983 roku założył własną wytwórnię płytową Mother Records (razem z Bono, The Edge i Adamem Claytonem).

Ukończył Mount Temple Comprehensive School w Dublinie (Irlandia).

W 2004 roku wystąpił w reklamie iPoda firmy Apple (razem z Bono, The Edge i Adamem Claytonem).