W 2004 roku wystąpił w reklamie iPoda firmy Apple (razem z Bono, The Edge i Adamem Claytonem).

Ukończył Mount Temple Comprehensive School w Dublinie (Irlandia).

Gry na perksusji uczył się u Joe Bonnie`go - najlepszego irlandzkiego perkusisty, który umarł w 1974r.

Larry Mullen i Adam Clayton nagrali utwór "Theme from Mission: Impossible" do ścieżki dźwiękowej z filmu "Mission: Impossible", będący dziś legendarnym motywem przewodnim.

W 1983 roku założył własną wytwórnię płytową Mother Records (razem z Bono, The Edge i Adamem Claytonem).

Jest członkiem zespołu U2 (od 1976 r.; bębny, perkusja).

Ma starszą siostrę Cecilię. Druga z jego sióstr - Mary zmarła, kiedy była dzieckiem.

W 2001 roku  wystąpił wraz z aktorką Samanthą Morton w teledysku do piosenki U2 pt. "Electrical Storm".

Wraz ze wzrostem popularności zespołu, Larry przyjął dodatkowo do swojego nazwiska Junior, ponieważ nie chciał, aby mylono go ze swoim ojcem.