Adoptował dzieci swojej pierwszej żony, Charlotte Brosnan (ur. 1971) oraz Christophera (ur. 1973) - zaraz po śmierci ich ojca w 1986 roku.

Posiada bliznę po prawej stronie górnej wargi. Został uderzony przez kaskadera podczas kręcenia filmu "Jutro nie umiera nigdy".

Gra w serialu "Detektyw Remington Steele" uniemożliwiła mu zagranie agenta 007 w filmie "W obliczu śmierci", gdyż nie zezwalał na to kontrakt. Ostatecznie rolę otrzymał Timothy Dalton.

Należy do HSUS (The Humane Society of the United States), organizacji broniącej praw zwierząt i sprzeciwiającej się wykorzystywaniu skór do produkcji futer.

Był brany pod uwagę jako odtwórca głównej roli w filmie "Batman". Ostatecznie zaangażowano Michaela Keatona.

W 2001 roku magazyn "People" okrzyknął go najseksowniejszym żyjącym mężczyzną.

Prawidłowej postawy i poruszania się z gracją uczyła go Yat Malmgren, która pracowała w latach 50. także z Seanem Connerym.

11 listopada 1999 roku został honorowym obywatelem miasteczka Navan (Irlandia), gdzie mieszkał do 1964 roku.

Jest profesjonalnym połykaczem ognia. Umiejętność tę wykorzystał w odcinku "High Flying Steele" serialu "Detektyw Remington Steele".

Był zainteresowany rolą Roberta Langdona w filmie "Kod da Vinci". Ostatecznie zagrał Tom Hanks.

Był brany pod uwagę do roli Bonda w filmie "Licencja na zabijanie". Ostatecznie zagrał Timothy Dalton.

Był brany pod uwagę do roli Simona Templara w filmie "Święty". Ostatecznie postać zagrał Val Kilmer.

Odrzucił rolę psychiatry Andrew Glassa w filmie "Nagi instynkt 2". Ostatecznie postać zagrał David Morrissey.

Wystąpił w następujących reklamach:
- 1986 r. - tequila Jose Cuervo;
- 1996 r. - zegarki Omega;
- 2007 r. - odzież polskiej marki Vistula & Wólczanka;
- 2008 r. - kosmetyki linii MenExpert firmy L'Oreal;
- 2011 r. - herbata Lipton;
- 2015 r. - samochód Kia Sorento.

Był brany pod uwagę do roli Cala Hockleya w filmie "Titanic", którą ostatecznie otrzymał Billy Zane.

Od 2001 roku jest Ambasadorem Dobrej Woli Unicef.

Był jednym z kandydatów do roli Hala w filmie "Thelma i Louise". Angaż ostatecznie otrzymał Harvey Keitel.

Miał zagrać Jamesa Bonda w filmie "Casino Royale", jednak wynagrodzenie, które oczekiwał, było zbyt wysokie i ostatecznie angaż otrzymał Daniel Craig.

Brano go pod uwagę do roli Doktora w filmie "Doktor Who". Angaż otrzymał Paul McGann.

Odrzucił rolę André w filmie "Linia czasu". Angaż otrzymał Gerard Butler.

Odrzucił rolę Douglasa Fairbanksa w filmie "Chaplin", gdyż musiał opiekować się chorą na raka żoną. Angaż otrzymał Kevin Kline.

Brano go pod uwagę do roli Jake'a Viga w filmie "Przekręt doskonały". Angaż otrzymał Edward Burns.

Zrezygnował z roli Travisa Ryera w filmie "I uderzył grom" z powodu odejścia z obsady reżysera Raya Bradbury'ego. Zastąpił go Edward Burns.

Brano go pod uwagę do epizodycznej roli "Agenta 006" w filmie "Różowa Pantera". Ostatecznie angaż otrzymał Clive Owen.

John Boorman w swoim komentarzu do wersji DVD filmu "Krawiec z Panamy" wyznał, że Brosnan był kandydatem do roli Lota w "Excaliburze". Ostatecznie jednak angaż dostał Ciarán Hinds.

Brano go pod uwagę do roli Davida Simmsa w filmie "Tin Cup". Angaż otrzymał Don Johnson.

Był kandydatem do roli Malachy'ego w filmie "Prochy Angeli". Angaż otrzymał Robert Carlyle.

Był brany pod uwagę do roli Hanka Pyma w filmie "Ant-Man". Angaż otrzymał Michael Douglas.

Odrzucił rolę Martina Riggsa w filmie "Zabójcza broń". Angaż otrzymał Mel Gibson.

W lipcu 2003 roku Królowa Elżbieta II odznaczyła go Orderem Imperium Brytyjskiego za wybitne zasługi dla brytyjskiego przemysłu filmowego.

W 1996 roku wraz z Beau St. Clairem założył firmę produkcyjną Irish DreamTime.

Był kandydatem do roli Dennisa Pecka w filmie "Wydział wewnętrzny". Angaż otrzymał Richard Gere.

Był kandydatem do roli Jacka w filmie "Ja cię kocham, a ty śpisz". Angaż otrzymał Bill Pullman.

Brano go pod uwagę do roli Nicka Hurleya w filmie "Flashdance". Angaż dostał Michael Nouri.

Był kandydatem do roli Gabriela Casha w filmie "Tango i Cash". Angaż dostał Kurt Russell.

Rozważano go do roli Nathana Summersa / Cable'a w filmie "Deadpool 2". Angaż dostał Josh Brolin.

Brano go pod uwagę do roli Scotta Calvina / Mikołaja w filmie "Śnięty Mikołaj", lecz angaż otrzymał Tim Allen.

Był brany pod uwagę do roli Rogera Callawaya w filmie "Czy to ty, czy to ja", lecz angaż otrzymał Steve Guttenberg.

Był brany pod uwagę do użyczenia głosu Lenny'emu w filmie "Rybki z ferajny". Angaż otrzymał Jack Black.