Utworzył następujące zespoły muzyczne:
- 1984 r. - "Roman Antix" - w 1992 r. został przemianowany na "30 Odd Foot of Grunts", a w 2005 r. grupa zakończyła swoją działalność;
- 2005 r. - "The Ordinary Fear of God".

Odrzucił propozycję zagrania roli Logana / Wolverine'a w filmie "X-Men". Angaż ostatecznie otrzymał Hugh Jackman.

W 2002 roku znalazł się na 1. miejscu w rankingu ogłoszonym przez amerykańską stację kablową E! na najlepszego bohatera / bohaterkę filmów akcji.

Miał zastąpić Brada Pitta w filmie "Źródło", który zrezygnował z zagrania roli Tomasa / Tommy'ego / Toma Creo na rzecz występu w "Troi". Ostatecznie angaż otrzymał jednak Hugh Jackman.

Miał zagrać Vincenta w filmie "Zakładnik". Ostatecznie rolę otrzymał Tom Cruise.

Początkowo łączono jego nazwisko z filmem "Alamo" i rolą Sama Houstona, gdy jeszcze przypuszczano, że reżyserem będzie Ron Howard. Po zmianie reżysera ostatecznie angaż otrzymał Dennis Quaid.

Producentom bardzo zależało na pozyskaniu go do głównej roli Marka Brandona Reada w filmie "Chopper". Ostatecznie angaż otrzymał Eric Bana.

Odrzucił rolę Aragorna w trylogii "Władca Pierścieni", ponieważ trzy filmy były dla niego za dużym zobowiązaniem. Jego miejsce zajął Viggo Mortensen.

Był brany pod uwagę przy obsadzaniu roli Danny'ego Archera w filmie "Krwawy diament", którą ostatecznie zagrał Leonardo DiCaprio.

Miał zagrać Aleksandra Wielkiego w filmie "Aleksander". Ostatecznie angaż otrzymał jednak Colin Farrel.

Miał zagrać Willa Freemana w filmie "Był sobie chłopiec". Ostatecznie angaż otrzymał Hugh Grant.

Był brany pod uwagę do roli generała Stonewalla Jacksona w filmie "Generałowie". Ostatecznie angaż otrzymał Stephen Lang.

Był brany pod uwagę jako Sweeney Todd w filmie "Sweeney Todd: Demoniczny golibroda z Fleet Street". Ostatecznie rolę otrzymał Johnny Depp.

Był brany pod uwagę do roli Drovera w filmie "Australia". Ostatecznie angaż otrzymał Hugh Jackman.

Był brany pod uwagę do roli Roberta Langdona w filmie "Kod da Vinci". Ostatecznie angaż otrzymał Tom Hanks.

W 2009 roku został wyróżniony przez pocztę australijską, która umieściła na znaczkach pocztowych wizerunek aktora w dwóch wersjach: portretowej i kadru z filmu "Gladiator". Oprócz Crowe'a zaszczytu tego dostąpili: Nicole Kidman, Cate Blanchett oraz Geoffrey Rush.

Odrzucił rolę starszego sierżanta Norma "Hoota" Hootena w filmie "Helikopter w ogniu". Ostatecznie angaż otrzymał Eric Bana.

Proponowano mu rolę Artura w filmie "Król Artur", którą odrzucił. W rezultacie angaż otrzymał Clive Owen. 

Miał zagrać w filmie "Flora Plum", jednak produkcja filmu została wstrzymana z powodu konieczności poddania się przez niego operacji ramienia. Ostatecznie aktora zastąpił Ewan McGregor.

Był brany pod uwagę przy obsadzaniu tytułowej roli w filmie "RoboCop", jednak ostatecznie zaangażowany został Joel Kinnaman.

Rozważano jego kandydaturę do użyczenia głosu Aslanowi w filmie  "Opowieści z Narnii: Lew, czarownica i stara szafa", a także w kolejnych częściach tej sagi, jednak ostatecznie angaż otrzymał Liam Neeson.

Wystąpił w następujących reklamach:
- 1982 r. - kurs teologiczny w Avondale College (Cooranbong, Australia);
- 1989 r. - usługi finansowe State Banku.

Odrzucił rolę Morfeusza w filmie "Matrix", angaż otrzymał Laurence Fishburne.

Był brany pod uwagę jako odtwórca roli Roberta McCalla w filmie "Bez litości". Ostatecznie angaż otrzymał Denzel Washington.

Był brany pod uwagę do zagrania roli Napoleona Solo w filmie "Kryptonim U.N.C.L.E". Ostatecznie angaż otrzymał Henry Cavill.

Był brany pod uwagę do roli Richarda Burtona w filmie "Wyścig". Ostatecznie taka postać nie znalazła się w obsadzie.

W czasie prac nad filmem "Pan i władca: Na krańcu świata" nauczył się gry na skrzypcach, gdyż jego bohater, Jack Aubrey, w kilku scenach odgrywa na nich parę utworów.

Do roli w filmie "W sieci kłamstw" przytył około 28 kilogramów.

Ridley Scott zaoferował krótką rolę króla Ryszarda I w filmie "Królestwo niebieskie", jednak nie przyjął propozycji z powodu konfliktu w harmonogramie. Angaż otrzymał Iain Glen.

J.J. Abrams rozważał go do roli Nero w filmie "Star Trek". Angaż ostatecznie dostał Eric Bana.

Początkowo w filmie "Robin Hood" oprócz postaci tytułowej miał też zagrać Szeryfa z Nottingham, ale pomysł został odrzucony. Postać tę ostatecznie zagrał Matthew Macfadyen.

Odrzucił rolę Edwarda w filmie "Zaczarowana". Ostatecznie angaż otrzymał James Marsden.

Odrzucił rolę Moe w filmie "Głupi, głupszy, najgłupszy". Propozycję przyjął Chris Diamantopoulos.

Był jednym z wielu kandydatów do roli Doktora w telewizyjnym filmie "Doktor Who", jednak ostatecznie zaangażowano Paula McGanna.

Producent Ross Grayson Bell chciał, aby to on wcielił się w postać Tylera Durdena w "Podziemnym kręgu". Drugi z producentów, Art Linson, uważał jednak, że lepszym wyborem będzie Brad Pitt.

Początkowo to on miał użyczyć swego głosu głównemu bohaterowi animowanego filmu "Sindbad: Legenda siedmiu mórz", ale na jesieni 2001 roku zastąpił go Brad Pitt. Powodem było to, że Crowe był zajęty w tym czasie pracą przy innym projekcie.

Początkowo to on miał wcielić się w rolę Joe Wilsona w filmie "Fair Game", jednak ostatecznie zaangażowano Seana Penna.

Był brany pod uwagę do roli Williama Shawa w filmie "Wyspa piratów". Angaż otrzymał Matthew Modine.

Odrzucił propozycję zagrania roli Jackiego McQuillana w filmie "Zwycięski gol". Angaż otrzymał Ally McCoist.

Brano go pod uwagę do roli Jonathana Crossa w filmie "Rollerball". Angaż otrzymał Chris Klein.

Odrzucił propozycję zagrania roli Luthera Shawa w filmie "Królowa ringu", z powodu angażu w innej produkcji o tematyce bokserskiej pt. "Człowiek ringu". Angaż otrzymał Omar Epps.

Rozważano jego kandydaturę do roli Paula Avery'ego w filmie "Zodiak". Angaż otrzymał Robert Downey Jr..

Brano go pod uwagę do roli Henry'ego Reardena w filmie "Atlas zbuntowany, cz. 1". Angaż otrzymał Grant Bowler.

W 2014 roku wystąpił w teledysku do piosenki Marcii Hines pt. "Remedy", który również wyreżyserował.

Ubiegał się o tytułową rolę w filmie "Tożsamość Bourne'a". Ostatecznie zaangażowany został Matt Damon.

Był brany pod uwagę do roli Voscha w filmie "Piąta fala". Angaż ostatecznie otrzymał Liev Schreiber.

Podczas Mistrzostw Europy w Piłce Nożnej 2016, otwarcie kibicował polskiej reprezentacji.

Był rozważany do głównej roli w filmie "Narodziny gwiazdy". Angaż ostatecznie otrzymał Bradley Cooper.

Był brany pod uwagę do roli Paula Kerseya w filmie "Życzenie śmierci". Angaż ostatecznie otrzymał Bruce Willis.

Producent Harvey Weinstein zaproponował mu rolę Willa Shakespeare'a, w filmie "Zakochany Szekspir", jednak Crowe odmówił. Angaż otrzymał Joseph Fiennes.

Brano go pod uwagę do roli Matta Kowalskiego w filmie "Grawitacja". Angaż otrzymał George Clooney.

Na różnych etapach produkcji filmu "Niebezpieczny umysł", Crowe był jednym z kandydatów branych pod uwagę do roli Chucka Barrisa. Ostatecznie angaż otrzymał Sam Rockwell.

Był kandydatem Roba Liefelda do roli Cable'a w filmie "Deadpool 2". Angaż dostał Josh Brolin.

Odrzucono jego kandydaturę do roli Jacka w filmie "Ja cię kocham, a ty śpisz". Angaż otrzymał Bill Pullman.

Zrezygnował z roli Laramiego Seymoura Sullivana w filmie "Źle się dzieje w El Royale". Zastąpił go Jon Hamm.