Odrzuciła rolę Grace MacLean w "Zaklinaczu koni", by zagrać na Broadwayu w "Dzienniku Anny Frank". Angaż otrzymała Scarlett Johansson.

Początkowo miała zagrać Julię w filmie "Romeo i Julia", ale zrezygnowała z powodu niektórych scen i różnicy wieku pomiędzy nią a Leonardo DiCaprio. Ostatecznie angaż otrzymała Claire Danes.

Odrzuciła tytułową rolę w filmie "Lolita". Ostatecznie angaż otrzymała Dominique Swain.

Odrzuciła rolę Wendy w filmie "Burza lodowa", którą otrzymała Christina Ricci.

Kandydowała do roli Claire Colburn w filmie "Elizabethtown". Postać tę zagrała Kirsten Dunst.

Była brana pod uwagę do roli Iriny Spalko w filmie "Indiana Jones i Królestwo Kryształowej Czaszki", lecz Steven Spielberg uznał, że jest za bardzo związana z "Gwiezdnymi wojnami". W postać tę wcieliła się Cate Blanchett.

Na potrzeby filmu "V jak Vendetta" musiała ogolić głowę na łyso, poddać się drastycznej kuracji odchudzającej oraz nauczyła się mówić z brytyjskim akcentem.

Odrzuciła tytułową rolę w filmie "Kopciuszek". Angaż otrzymała Brandy Norwood.

Była jedną z głównych kandydatek do roli pisarki w filmie "Zakochana Jane". Ta rola przypadła ostatecznie Anne Hathaway.

Kandydowała do roli Katey Miller w filmie w "Dirty Dancing 2". Postać tę zagrała Romola Garai.

Brała udział w przesłuchaniach do roli Amy w filmie "Małe kobietki". Ostatecznie obsadzono Kirsten Dunst.

Dla potrzeb roli w filmie "Duchy Goi" pobierała lekcje gry na pianinie i dyrygentury.

Zrezygnowała z roli Gildy w filmie "Głowa w chmurach" z powodu zbyt wielu odważnych scen. Ostatecznie w filmie wystąpiła Charlize Theron.

Razem z Sarah Michelle Gellar rywalizowała o rolę Rachel Dawes w filmie "Batman - Początek". Ostatecznie w filmie wystąpiła Katie Holmes.

Była brana pod uwagę do roli Heleny w filmie "Troja", którą ostatecznie otrzymała Diane Kruger.

Miała zagrać Penny Lane w filmie Camerona Crowe'a "U progu sławy", lecz ostatecznie rola powędrowała do Kate Hudson.

Miała zagrać Maxine w filmie "Imiennik", lecz ostatecznie tę rolę dostała Jacinda Barrett.

Była brana pod uwagę do roli Ady Monroe w filmie "Wzgórze nadziei", którą ostatecznie zagrała Nicole Kidman. Natalie zagrała za to drugoplanową rolę Sary.

Początkowo to Natalie i Winona Ryder miały zagrać główne role w filmie "Rozwód po francusku", jednak ostatecznie role te zagrały Kate Hudson i Naomi Watts.

Wystąpiła w następujących teledyskach:
- 2006 r. - "Natalie's Rap" - The Lonely Island;
- 2007 r. - "Dance Tonight" - Paul McCartney;
- 2008 r. - "Carmensita" - Devendra Banhart;
- 2012 r. - "My Valentine" - Paul McCartney;
- 2017 r. - "My Willing Heart" - James Blake;
- 2018 r. - "Natalie's Rap 2.0" - The Lonely Island;
- 2020 r. - "Imagine" - Gal Gadot, Friends.

Zrezygnowała z roli Catherine Earnshaw w melodramacie "Wichrowe wzgórza". Angaż otrzymała Kaya Scodelario.

W 2008 roku była członkinią jury na 61. Międzynarodowym Festiwalu Filmowym w Cannes (Francja).

Nie przyjęła roli Tessy w filmie "Wierny ogrodnik", którą ostatecznie zagrała Rachel Weisz.

Była brana pod uwagę do roli Lois Lane w filmie "Superman: Powrót". Ostatecznie angaż otrzymała Kate Bosworth.

Odrzuciła rolę Rogue w filmie "X-Men". Ostatecznie angaż dostała Anna Paquin.

Na potrzeby filmu "Pana Magorium cudowne emporium" nauczyła się gry na fortepianie.

Miała wystąpić w dreszczowcu "American McGee's Alice", ale film nie został zrealizowany.

Rozważano jej kandydaturę do roli Elektry w filmie "Daredevil", ale ostatecznie zaangażowano Jennifer Garner.

Miała zagrać postać Jubilee w filmie "X-Men 2", ale ostatecznie zaangażowano do tej roli Kea Wong.

Miała wystąpić w roli Mii Thermopolis w filmie "Pamiętnik księżniczki", jednak ostatecznie angaż otrzymała Anne Hathaway.

Była rozważana do roli Reginy w filmie "Ciemność", ale ostatecznie przypadła ona Annie Paquin.

Odrzuciła propozycję roli w dramacie "Wątpliwość", ostatecznie siostrę James zagrała Amy Adams.

W 2003 r. uzyskała tytuł licencjata z psychologii w Harvard College w Cambridge (Massachusetts, USA).

Miała zagrać Rachel Dawes w filmie "Mroczny Rycerz". Ostatecznie rolę otrzymała Maggie Gyllenhaal.

Była brana pod uwagę do roli Lady Marion w filmie "Robin Hood". Ostatecznie otrzymała ją Cate Blanchett.

Była rozważana do zagrania Natashy Romanoff w filmie "Iron Man 2" po tym, jak Emily Blunt odrzuciła rolę, ale ostatecznie angaż otrzymała Scarlett Johansson.

Wystąpiła w następujących reklamach:
- 1995 r. - kampania mody Isaaca Mizrahiego "Inside Every Woman Is a Star";
- 2002 r. - spot reklamowy MTV Video Music Awards;
- 2002 r. - 2003 r. - caffè latte firmy Mt. Rainier;
- 2003 r. - 2004 r. - szampon Super Rich firmy Lux;
- 2009 r. - nieistniejące perfumy "Greed" Francesco Vezzoli (z Michelle Williams, wyreżyserowana przez Romana Polańskiego);
- 2011 r. - 2013 r. - perfumy Miss Dior Chérie firmy Dior;
- 2012 r. - kosmetyki Diorskin Nude Skin-Glowing firmy Dior;
- 2014 r. - kosmetyki Diorskin Star firmy Dior;
- 2015 r. - kosmetyki Diorskin Nude Air firmy Dior, perfumy Miss Dior firmy Dior, szminka Rouge Brillant firmy Dior;
- 2017 r. - perfumy Miss Dior Eau de Perfum;
- 2021 r. - perfumy Miss Dior Eau de Perfum;
- 2025 r. - perfumy Miss Dior Essence.

Była brana pod uwagę do roli Amy Stanton w filmie "Morderca we mnie", jednak ostatecznie w postać wcieliła się Kate Hudson.

Na potrzeby filmu "Czarny łabędź" aktorka zaczęła trenować balet rok przed rozpoczęciem zdjęć. Intensywne lekcje baletu u Mary Hahn Bowers z New York City Ballet były rozszerzone o dodatkowe ćwiczenia palców, tonowanie sylwetki oraz basen (do przepłynięcia mila dziennie). Poza tym Natalie musiała utrzymywać ścisłą dietę, aby swym wyglądem nie odbiegać od sylwetki baletnicy.

Była brana pod uwagę do roli Seliny Kyle w filmie "Mroczny Rycerz powstaje". Ostatecznie angaż otrzymała Anne Hathaway.  

Była brana pod uwagę do roli Lois Lane w filmie "Człowiek ze stali". Ostatecznie angaż otrzymała Amy Adams.

Była poważną kandydatką do odegrania roli Ryan w filmie "Grawitacja", po tym jak zrezygnowała z niej Angelina Jolie. Jednak odrzuciła ofertę krótko przed tym, jak ogłosiła, że spodziewa się dziecka. Rola trafiła ostatecznie do Sandry Bullock.

Miała zagrać postać Sonmi-451 w filmie "Atlas chmur". Jednak po zajściu w ciążę musiała odrzucić rolę. Ostatecznie angaż otrzymała Doona Bae.

Była brana pod uwagę do roli Mii Toretto w filmie "Szybcy i wściekli". Ostatecznie angaż otrzymała Jordana Brewster.

Była pierwszą aktorką, której zaproponowano rolę Lisbeth Salander w filmie "Dziewczyna z tatuażem", ale odrzuciła ofertę, usprawiedliwiając się przemęczeniem. Ostatecznie angaż otrzymała Rooney Mara.

Była brana pod uwagę do zagrania głównej roli żeńskiej w filmie "Prometeusz". Ostatecznie angaż otrzymała Noomi Rapace.

Była brana pod uwagę do roli Daisy Buchanan w filmie "Wielki Gatsby". Angaż otrzymała Carey Mulligan.

Jej ojciec jest potomkiem emigrantów z Polski i Rumunii. Dziadek ze strony ojca, Zvi Yehuda Hershlag, był Polakiem wyznania mojżeszowego i pochodził z Rzeszowa; jego rodzice zginęli w Oświęcimiu.

Zrezygnowała z głównej roli w filmie "Jupiter: Intronizacja". W postać tę wcieliła się Mila Kunis.

W 2007 r. razem z Annette Savitch założyła firmę producencką "Handsomecharlie Films".

Była brana pod uwagę do roli Laury w filmie "Adwokat". Angaż otrzymała Penélope Cruz.

Odrzuciła rolę w filmie "Grand Budapest Hotel".

W 2008 roku miała zagrać rolę w filmie "Suspiria".

Producenci filmu "Rącze konie" chcieli ją zaangażować do roli Alejandry. Ostatecznie w tę postać wcieliła się Penélope Cruz.

Była brana pod uwagę do roli Jenny Everdeane w filmie "Gangi Nowego Jorku". Ostatecznie angaż otrzymała Cameron Diaz.

Odrzuciła główną rolę w filmie "Dom woskowych ciał". Ostatecznie angaż otrzymała Paris Hilton.

Była brana pod uwagę do roli Ann Darrow w filmie "King Kong", ale później producenci zdecydowali, że jest za młoda. Ostatecznie angaż otrzymała Naomi Watts.

W 2008 roku wraz z Kate Young zaprojektowała dla firmy Te Casan kolekcję butów wykonanych bez użycia jakichkolwiek materiałów pochodzenia zwierzęcego. Część zysków ze sprzedaży kolekcji wsparła organizację The Nature Conservacy.

W wieku 12 lat występowała i śpiewała w grupie The World Patrol Kids, z którą wydała w 1996 roku album "Earth Tunes". Wystąpiła też w teledysku tej grupy pt. "Recycle It".

W 2007 roku miała zagrać rolę Gerdy Taro w filmie "Capa", ale produkcja została wstrzymana.

Miała zagrać Elizabeth Bennet w produkowanym przez siebie filmie "Duma i uprzedzenie, i zombie", kiedy reżyserować go miał David O. Russell. Zrezygnowała jednak z roli, ponieważ uznała, że jest za stara, aby zagrać tę postać. Ostatecznie angaż otrzymała Lily James.

Była brana pod uwagę do roli Amy Dunne w filmie "Zaginiona dziewczyna". Angaż otrzymała Rosamund Pike.

Była brana pod uwagę do roli Laurie Jupiter / Jedwabnej Zjawy w filmie "Watchmen. Strażnicy". Angaż otrzymała Malin Åkerman.

Miała zagrać rolę Lady Makbet w filmie "Makbet". Zastąpiła ją Marion Cotillard.

Odrzuciła rolę w filmie "Prosty plan" z powodu innych zobowiązań.

Odrzuciła główną rolę żeńską w filmie "Wiek Adaline". Ostatecznie angaż otrzymała Blake Lively.

Miała zagrać rolę Rosy Saks w "The Amazing Adventures of Kavalier & Clay", ale produkcja została wstrzymana.

Była brana pod uwagę do roli córki Indiany Jonesa w filmie "Indiana Jones i Królestwo Kryształowej Czaszki". Ostatecznie ta postać nie pojawiła się w scenariuszu.

Była brana pod uwagę do użyczenia głosu Roszpunce w filmie "Zaplątani". Ostatecznie angaż otrzymała Mandy Moore.

W 2011 roku zaprojektowała limitowaną edycję zegarka Richard Mille Tourbillon RM 19-01 Natalie Portman.

Brała udział w castingu do roli Claudii w filmie "Wywiad z wampirem". Ostatecznie wybrano Kirsten Dunst.

Brała udział w rozmowach dotyczących zagrania jednej z ról w filmie "Steve Jobs". Ostatecznie nie wzięła udziału w projekcie.

Była brana pod uwagę do roli sierżant Reznik w filmie "Piąta fala". Ostatecznie angaż otrzymała Maria Bello.

W 2011 roku jej twarz pojawiła się na znaczkach pocztowych stworzonych przez aktywistów z grupy PETA.

Proponowano jej rolę Gail Harris w filmie "Wszystkie pieniądze świata" po tym jak odrzuciła ją  Angelina Jolie. Ostatecznie nie przyjęła angażu, ponieważ urodziła dziecko i zastąpiła ją Michelle Williams.

Miała zagrać Ruth Bader Ginsburg w "On the Basis of Sex", ale ostatecznie została zastąpiona przez Felicity Jones.

Była brana pod uwagę do roli Lisbeth Salander w filmie "Dziewczyna w sieci pająka". Ostatecznie angaż otrzymała Claire Foy.

W 2004 r. miała wystąpić w filmie "Tulipanowa gorączka". Ostatecznie produkcję zrealizowano w 2017 r. bez jej udziału.

Została wyróżniona Nagrodą Genesis 2018, w ramach której otrzymała milion dolarów za zaangażowanie w sprawy społeczne, głębokie zakorzenienie w wartościach żydowskich i osiągnięcia zawodowe.

Miała zagrać rolę Colette French w filmie na podstawie książki Megan Abbott "Dare Me". Ostatecznie powstał serial pod tym samym tytułem a rolę powierzono Willi Fitzgerald. 

Była brana pod uwagę do roli Jej Wysokości Wiedźmy w filmie "Wiedźmy". Angaż otrzymała Anne Hathaway.

W 2020 roku wydała książkę dla dzieci pt. "Natalie Portman's Fables". 

Była rozważana do roli Patrizii Reggiani w filmie "Dom Gucci". Angaż otrzymała Lady Gaga.

Była brana pod uwagę do roli Andrei Sachs w filmie "Diabeł ubiera się u Prady". Ostatecznie angaż otrzymałą Anne Hathaway.

Odrzuciła rolę Timlin w filmie "Zbrodnie przyszłości". Zastąpiła ją Kristen Stewart.